MỞ ĐẦU
1. Lý do chọn đề tài
Như chúng ta đã biết, mọi qui luật tự nhiên diễn ra trên trái đất đều có một ý nghĩa hết sức quan trọng đối với sự sống. Nếu vì một lý do nào đó, mà các quy luật trên bị phá vỡ thì sẽ gây ra những ảnh hưởng không nhỏ đến sự sinh tồn của cả con người và các hệ động, thực vật. Gần đây, do nhu cầu về phát triển kinh tế, xã hội, những hoạt động của con người ngày càng can thiệp sâu rộng và phá vỡ đi những quy luật tự nhiên vốn có của môi trường sống, chính điều đó đã gây ra những ảnh hưởng nghiêm trọng đến môi trường mà con người đang phải gánh chịu như sự nóng lên của trái đất, sự suy giảm tầng ôzon, thiên tai, bão lũ… Để giảm thiểu và ngăn chặn những vấn đề nêu trên, con người cần phải tìm ra những công nghệ mới thân thiện với môi trường sống, đồng thời cũng cần phải có những nghiên cứu để hiểu biết hơn về bản chất của những tác động tiêu cực do chính con người đang gây ra. Những nghiên cứu đó là cơ sở quan trọng giúp cải tạo, bảo vệ và nâng cao chất lượng môi trường sống xung quanh chúng ta.
Có nhiều nguyên nhân gây ra sự biến đổi về môi trường. Trong số các tác nhân ảnh hưởng đến môi trường, tác nhân hóa học có ảnh hưởng đáng kể nhất. Sự sản sinh ra các chất hóa học ảnh hưởng đến môi trường bắt nguồn từ thiên nhiên hoặc do những hoạt động nhân tạo như: hoạt động của núi lửa [2], các quá trình điện, từ trong vũ trụ, sự phá hủy và hình thành của các ngôi sao [75], các hoạt động sản xuất, sự đốt cháy nhiên liệu [56], giao thông vận tải [57],… Trong đó, sự đốt cháy nhiên liệu hoá thạch là một trong những nguồn đáng kể nhất. Sản phẩm của quá trình đốt cháy nhiên liệu thông thường bao gồm hơi nước và một số chất khí như COx, NOx, [10], [69]… Tuy nhiên, ngoài những sản phẩm quen thuộc đó người ta còn ghi nhận được sự tồn tại của những sản phẩm trung gian của quá trình đốt cháy là các gốc hyđrocacbon. Một trong những gốc có khả năng phản ứng cao và có vai trò quan trọng trong sự hình thành các chất thơm là gốc propargyl (C3H3) [76]. Một cách cụ thể, phản ứng tái kết hợp của hai gốc C3H3 tạo thành phân tử benzen hoặc gốc phenyl (C6H5). Hai hợp chất này thuộc loại vòng thơm, chúng được coi như là những chất nền cho sự hình thành hyđrocacbon thơm đa vòng [31]. Ngoài ra, C3H3 cũng tham gia vào quá trình biến đổi hóa học các oxit của nitơ (NOx) một cách nhanh chóng và có hiệu quả [25]. Thêm vào đó, phản ứng của gốc propargyl với oxi nguyên tử (O) [84] và với oxi phân tử (O2) [26] giải phóng ra năng lượng, một phần năng lượng này kích thích electron, do đó làm tăng thêm đặc tính xanh trong sự phát quang bằng phản ứng hóa học của nhiều sự cháy. Cuối cùng khả năng phản ứng cao của C3H3 cho phép nó phản ứng với các tiểu phân có vỏ đóng bền vững như H2O, CO, CO2, và N2.
Ngoài ra, có thể thấy, hóa học của các hợp chất trung gian là cơ sở quan trọng cho sự hiểu biết về động học và cơ chế phản ứng. Các gốc tự do có liên quan tới trạng thái trung gian, chúng tồn tại cả trong pha khí lẫn pha lỏng. Các gốc hyđrocacbon (CxHy) có electron tự do phân bố trên một obitan phân tử và trên obitan bị chiếm một phần của nguyên tử cacbon có ảnh hưởng mạnh nhất đến tính chất của loại gốc này [80]. Nhìn chung các gốc hyđrocacbon có thể tạo ra bằng con đường thực nghiệm và có thể quan sát, theo dõi quá trình phản ứng của chúng bằng phương pháp phổ khối lượng, phổ laze, … [85]. Mặc dù vậy, các phép đo đạc thực nghiệm gặp khó khăn trong việc mô tả chi tiết về bản chất và cơ chế phản ứng ở mức độ phân tử. Trong khi đó, các phương pháp tính hóa học lượng tử lại là những công cụ hữu hiệu trong việc làm sáng tỏ tính chất vi mô của quá trình và tạo điều kiện thuận lợi cho sự hiểu biết, giải thích và đánh giá các kết quả thực nghiệm [46], [59]. Đồng thời cho phép tiến hành các nghiên cứu lý thuyết về cấu trúc phân tử, dự đoán các hướng phản ứng trước khi tiến hành thí nghiệm [61]. Bên cạnh đó, với sự phát triển vượt bậc của ngành công nghệ thông tin, và sự ra đời của những phần mềm tính toán hoá học như Gaussian [35], Chemrate [82], Variflex [51], … có thể giúp con người giải quyết một cách nhanh chóng những bài toán phức tạp. Chúng không chỉ đưa ra các thông tin về cơ chế phản ứng, thông số động học, nhiệt động học, bề mặt thế năng, toạ độ phản ứng, mô men động lượng, … mà còn cung cấp các thông tin về phổ hồng ngoại, tử ngoại, cộng hưởng từ hạt nhân [61]
