THÔNG TIN TÓM TẮT VỀ NHỮNG KẾT LUẬN MỚI CỦA LUẬN ÁN TIẾN SĨ
Tên đề tài: Nghiên cứu phản ứng hydrogen hóa CO₂ sử dụng các hệ xúc tác Ni, Ni, trên chất mang magnesium oxide và carbon hoạt tính theo phương pháp phiếm hàm mật độ ”
Chuyên ngành: Hoá học lí thuyết và hoá lí
Mã số: 9.44.01.19
Nghiên cứu sinh: Văn Thị Minh Huệ
Cán bộ hướng dẫn: PGS.TS Nguyễn Ngọc Hà
Cơ sở đào tạo: Trường Đại học Sư phạm Hà Nội
Những kết luận mới của luận án
– Đã chỉ ra rằng trên các tâm xúc tác Ni5, H₂ bị hấp phụ phân li; sự hấp phụ CO2 là hấp phụ hóa học và liên kết C=O bị hoạt hóa mạnh; Khi đưa lên chất mang, khả năng hấp phụ CO2 và H2 của Nis giảm đi do sự giảm mật độ điện tích trên cluster;
Đã đề xuất và tính toán cơ chế hydrogen hóa CO2 tạo thành CH4, CH3OH, HCHO và HCOOH trên ba hệ xúc tác Nis, Nis/MgO và Nis/AC gồm 33 đường phản ứng, 93 bước phản ứng, tính toán các giá trị năng lượng hoạt hóa và năng lượng phản ứng của từng giai đoạn, xây dựng 6 bề mặt thế năng.
– Đã chỉ ra rằng, trên ba hệ xúc tác Nis, Nis/MgO và Nis/AC, CH4 là sản phẩm hydrogen hóa CO₂ ưu tiên nhất. Đường phản ứng tạo thành CH4 tối ưu là đường phản ứng đi qua sản phẩm trung gian là CO (CO route); đã xác định được các giai đoạn quyết định tốc độ phản ứng trong phản ứng hydrogen hóa CO2 trên các hệ xúc tác trên;
– Đã giải thích được vai trò của các chất mang MgO và AC đối với phản ứng hydrogen hóa CO2. MgO và AC không chỉ đóng vai trò chất mang phân tán các tâm xúc tác mà còn làm thay đổi cấu trúc electron của cluster kim loại, dẫn đến thay đổi khả năng hoạt hóa, cơ chế và độ chọn lọc của phản ứng. Khi Nis đặt lên chất mang MgO và AC, độ chọn lọc của phản ứng tăng. Hệ xúc tác Nis/AC là hệ xúc tác có độ chọn lọc tốt nhất trong ba hệ xúc tác được nghiên cứu.
