BẢN TRÍCH YẾU LUẬN ÁN
Họ và tên NCS: PHẠM THỊ THU THAO
Tên đề tài luận án: “Nghiên cứu và thiết kế các hợp chất vòng thơm chứa nitrogen có khả năng chống oxy hóa bằng phương pháp hóa tính toán”
Ngành: Hóa lý thuyết và Hóa lý
Mã số: 9440119
Người hướng dẫn:
1. PGS.TS. Phạm Cẩm Nam
2. PGS.TS. Trần Thúc Bình
Cơ sở đào tạo: Trường Đại học Khoa học, Đại học Huế
1. MỤC ĐÍCH VÀ ĐÔI TƯỢNG NGHIÊN CỨU
1.1. Mục đích nghiên cứu
Nghiên cứu và thiết kế các chất chống oxy hóa hiệu quả cho việc ổn định vật liệu polymer dựa trên các hợp chất vòng thơm chứa nitrogen.
1.2. Đối tượng nghiên cứu
Khảo sát các phương pháp tính toán có độ tin cậy cần thiết để xác định thông số nhiệt động học;
– Dựa trên quan điểm nhiệt động học và động hóa học, nghiên cứu cầu trúc, ảnh hưởng của các nhóm thể đấy electron, nhóm thể hút electron, nhóm thể halogen đến các tính chất nhiệt động học và khả năng chống oxy hóa của các dẫn xuất từ các hợp chất vòng thơm: aniline, diphenylamine, polyaniline;
Thiết kế các dẫn xuất vòng thơm chứa liên kết N-H có khả năng chống oxy hóa tốt:
+ Các hợp chất dị vòng phenoxazine và phenothiazine;
+ Các dẫn xuất của diphenylamine;
+ Các hợp chất nano lai fulleren-polyaniline.
2. CÁC PHƯƠNG PHÁP, ĐỐI TƯỢNG NGHIÊN CỨU
Phương pháp phiếm hàm mật độ DFT: M05-2X/6-311++G(d,p)
3. CÁC KẾT QUẢ CHÍNH VÀ PHÁT HIỆN CHÍNH CỦA LUẬN ÁN
3.1. Đã chứng minh được phương pháp M05-2X/6-311++G(d,p) là phương pháp cho kết quả tin cậy từ sự phân tích và so sánh giữa giá trị các thông số nhiệt động theo tính toán và so sánh với dữ liệu thực nghiệm.
3.2. Đã đánh giá được ảnh hưởng nhóm thế tại các vị trí para trên vòng thơm của các hệ aniline, diphenylamine, phenoxazine và phenothiazine đền các thông số nhiệt động học như năng lượng phân li liên kết, năng lượng ion hóa và ái lực proton của chúng.
3.3. Đã nghiên cứu khả năng chống oxy hóa của aniline, diphenylamine cùng các dẫn xuất của chúng tại vị trí para thông qua các đại lượng nhiệt động liên quan đến 3 cơ chế HAT, SET-PT và SPLET.
3.4. Đã nghiên cứu bề mặt thể năng của phản ứng dập tắt gốc tự do CHOO của các dẫn xuất aniline và diphenylamine trong pha khí theo hai cơ chế HAT và PCET. Các tính toán động học xác định giá trị hằng số tốc độ phản ứng trong từng cơ chế cũng đã khẳng định cơ chế PCET diễn ra thuận lợi hơn cơ chế HAT.
3.5. Đã thiết kế và đánh giá khả năng chống oxy hóa của một số dẫn xuất từ phenoxazine và phenothiazine, các hợp chất vòng thơm chứa nitrogen và họ vật liệu nano lai polyaniline – fullerene có khả năng chống oxy hóa hiệu quả.
4. KẾT LUẬN
Những điểm mới của đề tài đề xuất được thể hiện ở điểm sử dụng của các hợp chất vòng thơm có chứa nitrogen nhằm cho phép tạo ra các sản phẩm chống oxy hóa có tính chất ổn định tốt hơn, ít độc hại và thân thiện với môi trường.
